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Influence of oxygen and water adsorption on the surface chemistry and contact forces of defect rich metaloxide and nitride surfaces : = Einfluss der Sauerstoff- und Wasseradsorption auf die Oberflächenchemie und Kontaktkräfte von defektreichen Metall-Oxid und -Nitrid Oberflächen
Erscheinungsjahr
2014
Verknüpfte Titel
Beschreibungen/Notizen
Tag der Verteidigung: 27.08.2014
Paderborn, Univ., Diss., 2014
ger: In dieser Arbeit wurden Grenzflächen-Reaktionen von MAlN(O) (mit M = Ti, Cr) und TiO2 mit kleinen Adsorbat-Molekülen wie Wasser, Sauerstoff oder Carbonsäuren untersucht. Hierbei waren besonders die chemische Oberflächenzusammensetzung und deren Einfluss auf physikochemische Wechselwirkungen von Interesse. MAlN(O)-Phasen, sind von besonderem Interesse als Hartstoffschichten für Werkzeugestähle, die beispielsweise in der Kunststoff-Verarbeitung eingesetzt werden. Die in dieser Arbeit untersuchten MAlN(O)-Materialien zeigten durch eine Oxidationsreaktion mit Umgebungsatmosphäre eine signifikante Anreicherung von Sauerstoff im oberflächennahen Bereich. Alle untersuchten MAlN(O)-Schichten wiesen einen Anionen-Überschuss im oberflächennahen Bereich auf, was auf eine metastabile Phase hindeutet, die durch Metall-Leerstellen-Defekte stabilisiert wird. Die initiale Chemisorption von Sauerstoff wurde auf TiAlN untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass die Reaktion durch die Bildung von Titanoxid und nicht durch Aluminiumoxid, bestimmt wird. Um die Bildung von Adsorbaten und die Wechselwirkung mit Wasser und organischen Säuren zu untersuchen, wurden atmosphärisch präparierte TiO2 Einkristall-Oberflächen als ein Modellsystem eingesetzt. Die adhäsive Wechselwirkung an kristallinen TiO2 - TiO2 Grenzflächen wurde als Funktion der Oberflächen-Defektdichte untersucht. Die gemessene Kontaktkraft korreliert mit der beobachteten Defektdichte und kann basierend auf der effektiven Hamaker-Konstante, die aus der Änderung der elektronischen Struktur im oberflächennahen Bereich des TiO2 Substrates resultiert, diskutiert werden.
eng: In this work interfacial interactions of MAlN(O) (with M = Ti, Cr) and TiO2 with small adsorbate-molecules such as water, oxygen or carboxylic acids were studied. Especially the chemical surface composition of the substrates and its impact on physicochemical interactions were of interest. MAlN(O) phases are of valuable interest as hard coatings for tool steels that are employed e.g. within polymer processing. The MAlN(O) materials investigated within this work showed a significant enrichment of oxygen in the surface near region due to an oxidation reaction with environmental atmosphere. All investigated MAlN(O) coatings exhibited an excess of anions in the surface near region that points to a metastable material phase that is stabilized by the formation of metal vacancy defects. The initial chemisorption of oxygen has been studied on TiAlN. It could be shown, that the reaction is determined by the formation of titanium oxide species and not by aluminum oxide. To study the adsorbate formation and interaction with water and carboxylic acids, atmospherically prepared TiO2 single crystalline surfaces were employed as a model system. The adhesive interaction at TiO2 - TiO2 crystalline surfaces was investigated as a function of the surface defect density. The measured contact force correlates with the observed surface defect density and can be discussed based on the effective Hamaker constant resulting from the change in electronic structure within the surface near region of the TiO2 substrate.