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The preparation of highly efficient perovskite nanocrystal light‐emitting diodes is shown. A new trimethylaluminum vapor‐based crosslinking method to render the nanocrystal films insoluble is applied. The resulting near‐complete nanocrystal film coverage, coupled with the natural confinement of injected charges within the perovskite crystals, facilitates electron–hole capture and give rise to a remarkable electroluminescence yield of 5.7%.