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Abstract Die Umsetzung der sterisch anspruchsvollen Bis(imidazolin‐2‐iminato)‐Ligandenvorstufe (1,2‐(L Mes NH) 2 ‐C 2 H 4 )[OTs] 2 ( 1 2+ 2[OTs] − ; L Mes =1,3‐Dimesitylimidazolin‐2‐yliden, OTs= p ‐Toluolsulfonat) mit Lithiumborhydrid ergibt das kationische Boroniumdihydrid (1,2‐(L Mes N) 2 ‐C 2 H 4 )BH 2 [OTs] ( 2 + [OTs] − ). Dieses reagiert mit gelbem Schwefel zum Thioxoboransalz (1,2‐(L Mes N) 2 ‐C 2 H 4 )BS[OTs] ( 3 + [OTs] − ). Die bisher unbekannten Verbindungen 1 2+ 2[OTs] − , 2 + [OTs] − und 3 + [OTs] − wurden durch spektroskopische Methoden und Einkristallröntgenbeugung charakterisiert. Darüber hinaus wurden die Bindungsverhältnisse in 2 + und 3 + durch DFT‐Rechnungen genauer aufgeklärt. Die theoretische und kristallographische Analyse zeigt, dass 3 + das erste Beispiel für einen stabilen kationischen Komplex mit dreifach koordiniertem Bor ist, der eine Bor‐Schwefel‐Doppelbindung aufweist.