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Anwendung von Gelen als Träger für Organokatalysatoren innerhalb mikrofluidischer Durchflussreaktoren : = Application of gels as carrier for organocatalysts within microfluidic flow reactors
Ort / Verlag
Paderborn
Erscheinungsjahr
2020
Verknüpfte Titel
Beschreibungen/Notizen
Tag der Verteidigung: 08.04.2020
ger: Ziel dieser Arbeit war es Organokatalysatoren innerhalb der Matrix von Acrylamid-basierten Gelen zu immobilisieren und diese anschließend in mikrofluidischen Durchflussreaktoren einzusetzen. Als Katalysator wurde N-3-Dimethylaminopropylacrylamid verwendet, um eine Knoevenagel-Reaktion zu katalysieren. Die Gele wurden dazu auf einer Glasoberfläche durch Photolithographie mikrostrukturiert, um sie innerhalb der Reaktorkammer einsetzen zu können. Die Höhe der hergestellten Strukturen wurde dabei durch die während der Photolithographie verwendeten Parameter gesteuert. Zur Umsatzanalyse wurde ein kontinuierliches (UV/Vis) und ein diskontinuierliches (NMR) Verfahren etabliert, wobei beide Verfahren miteinander verglichen wurden. Die verwendeten Betriebsparameter (Flussrate, Katalysatorbeladung, etc.) eines solchen mikrofluidischen Durchflussreaktors wurden dabei in Hinblick auf den Umsatz optimiert. Es wurden verschiedene aromatische und aliphatische Aldehyde in Kombination mit verschiedenen Derivaten der Malonsäure in einer Knoevenagel-Reaktion umgesetzt. Für die jeweiligen Kombinationen der verschiedenen Reaktanten wurde der erreichte Umsatz des Reaktors mit einem vergleichbaren Batch-Reaktor verglichen. Neben der Durchführung von chemischen Reaktionen innerhalb des mikrofluidischen Durchflussreaktors wurde die Quellung der verwendeten Gele untersucht. Durch die Höhenzunahme von Gelen während der Quellung, war es erforderlich, die Höhe der Gele auf die der Reaktorkammer anzupassen, um die größtmögliche Effizienz des Reaktors erreichen zu können. Hierzu wurde der anisotrope Quellungsgrad der hergestellten Gele mit SPR und CARS ausführlicher analysiert. Der ermittelte Quellungsgrad wurde dem von isotrop gequollenen Gelen gegenübergestellt.
eng: In this work acrylamide based gels were used as carrier for organocatalysts and were applied within a microfluidic flow reactor. Here, N-3-dimethylaminopropylacrylamide were used as organocatalyst for a Knoevenagel-reaction. Therefore, the gels were micro-structured via photolithography onto glass surface. During the synthesis, the height was adjusted by the applied photolithography parameters. Two different methods for conversion analysis was applied for the assembled microfluidic reactors. The results of the established continues (UV/Vis) and discontinues (NMR) analysis method were compared and discussed. Such assembled reactors were optimized by varying the used flow parameters (flowrate, catalyst loading, etc.) to increase the conversion. The microfluidic flow reactor was used to perform a Knoevenagel reaction with variation of different reactants. Therefore, aliphatic and aromatic aldehydes as well as different derivatives of malonic acid were used. For all reactant combinations the efficiency of the flow reactor was compared with the efficiency of an equal batch reactor. Beside the chemical reactions within the microfluidic flow reactor the degree of swelling of the gels within the reactor chamber was analysed. The adjustment of gel height to height of the reactor chamber was an important step to reach the highest possible reactor performance. For these studies, the anisotropic degree of swelling was determined via SPR and CARS. The described degree of swelling was compared with degree of swelling of isotropically swollen gels.