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Self-assembly of polyelectrolytes and oppositely charged multivalent cations
Ort / Verlag
Paderborn
Erscheinungsjahr
2020
Verknüpfte Titel
Beschreibungen/Notizen
Tag der Verteidigung: 09.01.2020
ger: In der vorliegenden Arbeit werden neue Strategien für die Selbstassemblierung von Polyelektrolyten in der Gegenwart von mehrwertigen Kationen entwickelt. Dabei werden zwei verschiedene Strategien verfolgt: Die erste nutzt die Tatsache, dass die anionischen Polyelektrolyte Polyacrylat (PA) und Polystyrolsulfonat (PSS) unterschiedliche Wechselwirkungen mit mehrwertigen Kationen besitzen. Es konnte gezeigt werden, dass Blockcopolymere aus PA und PSS stabile Mizellen in Gegenwart von Ca2+ bilden. Dies beruht darauf, dass Ca2+ lediglich an den PA Block anbindet und somit den hydrophoben Kern der Mizellen bildet. PSS zeigt keine spezifische Wechselwirkung mit Ca2+ und formt deshalb die Korona der Mizellen. Es wurde außerdem demonstriert, dass PA-PSS Blockcopolymere in Gegenwart von Sr2+ und Ba2+ Mizellen mit ähnlicher Struktur bilden. Temperaturvariation konnte zudem genutzt werden um die Mizellbildung zu induzieren. Der hydrophobe Block konnte in Gegenwart von Sr2+ und Ba2+ zwischen PA und PSS geschaltet werden. Die zweite Strategie nutzt einen divalenten Azobenzolfarbstoff. Dieser bindet ebenfalls an Polyelektrolyte wie PA und formt dabei stabile sphärische Komplexe mit diesen. Mittels Bestrahlung mit UV-Licht kann der transcis Übergang des Farbstoff angeregt, was die Komplexe auflöst. Dieser Prozess ist reversibel und es konnte demonstriert werden, dass die Temperatur während der Reassemblierung die Größe der Komplexe steuert.
eng: In the present work new strategies for the self-assembly of polyelectrolytes in the presence of multivalent cations are developed. Two different strategies are pursued: The first strategy uses the fact that the anionic polyelectrolytes polyacrylate (PA) and polystyrene sulfonate (PSS) have different interactions patterns with multivalent cations. It has been shown that block copolymers of PA and PSS form stable micelles in the presence of Ca2+. This is due to the fact that Ca2+ only binds to the PA block and thus forms the hydrophobic core of the micelles. PSS shows no specific interaction with Ca2+ and therefore forms the corona of the micelles. It has also been demonstrated that PA-PSS block copolymers form micelles with a similar structure in the presence of Sr2+ and Ba2+. Temperature variation can also be used to induce micelle formation. The hydrophobic block could be switched between PA and PSS in the presence of Sr2+ and Ba2+. The second strategy uses a divalent azobenzene dye. This cation also binds to polyelectrolytes such as PA and forms stable spherical complexes with them. Irradiation with UV light triggers the transcis transition of the dye, which leads to a dissolution of the complexes. This process is reversible and it has been demonstrated that the temperature during reassembly controls the size of the forming complexes.