Details

Autor(en) / Beteiligte

• Rosenthal, Marta Elzbieta
• Wilhelm, René[Akademischer Betreuer]
• Kuckling, Dirk[Akademischer Betreuer]

Titel

Darstellung und Anwendung von neuen Photokatalysatoren basierend auf funktionalisierten Graphen(-Derivaten)

Ort / Verlag

Paderborn

Erscheinungsjahr

2018

Verknüpfte Titel

Beschreibungen/Notizen

• Tag der Verteidigung: 15.10.2018
• ger: In der vorliegenden Dissertation wurde der Fokus auf die Entwicklung von neuen homogenen und heterogenen Photokatalysatoren gelegt. Als photokatalytisch aktive Materialien wurden verschiedene Titandioxide als heterogene und Chelatkomplexe als homogene Photokatalysatoren gewählt. In Kombination mit graphenmodifizierten Nanomaterialien wurden neue Systeme für die lichtinduzierte Photokatalyse entwickelt.Zu Beginn wird sich mit der Herstellung und vollständigen spektroskopischen Charakterisierung von unterschiedlichen Graphen/TiO2 Kompositen befasst. Die photokatalytische Aktivität wurde anschließend in der Zersetzung von Methylorange und der Reduktion von Benzaldehyd unter Verwendung von unterschiedlichen Lichtquellen untersucht. Hier konnte unter anderem gezeigt werden, dass durch Kombination mit graphenischen Nanomaterialien die Selektivität in Hinblick auf das gewünschte Reduktionsprodukt gesteigert wird.Im zweiten Teil der Arbeit wurden zunächst neue Chelatkomplexe hergestellt. Als Liganden wurden unterschiedliche Terpyridine synthetisiert, die anschließend über koordinative Bindung mit unterschiedlichen Metallen komplexiert wurden. Diese wurden nach vollständiger Charakterisierung mit Graphenoxid sowohl kovalent als auch über --stacking funktionalisiert. Mittels Peptidverknüpfung zwischen Graphenoxid und einer 4'-Aminophenylgruppe von [Ru(terpy(C6H4NH2))2] wurde schließlich ein neues sehr reaktives photokatalytisches System entwickelt. Unter sehr milden Reaktionsbedingungen besitzt der neue Katalysator in Gegenwart von Licht der Wellenlänge 490-495 nm eine sehr hohe Reaktivität. Der Einsatz in palladiumkatalysierten C-C-Kupplungsreaktionen wie Heck, Sonogashira, Suzuki und Stille führte zu Ausbeuten von bis zu 100 % bei Raumtemperatur.
• eng: The presented thesis is focusing on the development of new homogenous and heterogeneous photocatalysts. Different titanium dioxides were selected as photocatalytically active and heterogeneous species and chelate complexes were chosen as homogenous catalysts. Combined with graphene-modified nanomaterials, new systems for the light induced photocatalysis were developed.The first section of the work addresses the production and thorough spectroscopic characterization of different graphene/TiO2 composites. In order to study the photocatalytic activity, all composites were irradiated with different light sources in selected reactions. As reactions, the decomposition of methyl orange and the reduction of benzaldehyde were chosen. The subsequent analysis showed that the method of production of the composites exerts a considerable influence on the photocatalytic activity. At the same time, it was shown that the combination of graphene-based nanomaterials increased the selectivity regarding the desired reaction product.The second section of the work initially focused on the synthesis of the complexes. Different terpyridines were catalyzed as ligands - these were subsequently complexed with different metals via coordinative bonds. The terpyridines were functionalized covalently and over --stacking after complete characterization with graphene oxide.Ultimately, a new and highly reactive photocatalytic system was developed via a peptide linkage between graphene oxide and a 4' amino phenyl group of [Ru(terpy(C6H4NH2))2]. The new catalyst possesses under very mild reaction condition in the presence of light with a wave length of 490-495 nm, a very high reactivity. The use of palladium catalyzed C-C-coupling reactions such as Heck, Sonogashira, Suzuki and Stille leads to yields of up to 100 % at room temperature.