Details

Autor(en) / Beteiligte

• Karhan, Kristof
• Kühne, Thomas[Akademischer Betreuer]
• Bauer, Matthias[Akademischer Betreuer]

Titel

Energetics and chemistry of hydrogen bonds in water and at the surface : thesis to aquire the title Doktor der Naturwissenschaften = Energetik und Chemie der Wasserstoffbrückenbindungen in Wasser : Schrift zur Erlangung des Grades Doktor der Naturwissenschaften

Ort / Verlag

Paderborn

Erscheinungsjahr

2018

Verknüpfte Titel

Beschreibungen/Notizen

• Tag der Verteidigung: 13.04.2018
• ger: Die Fähigkeit des Wassers Wasserstoffbrückenbindungen auszubilden, hängt direkt mit vielen seiner erstaunlichen Eigenschaften zusammen. Kooperation, oder Kooperativität, bezeichnet nun die Beobachtung, dass ein Wassermolekül eher weiter Wasserstoffbrückenbindungen ausbildet, wenn es bereits über solcherart gebunden ist. Allerdings wurde bis jetzt das Wirken von Kooperation in realem Wasser nicht nachvollzogen. In dieser Arbeit gedenken wir das herrschende Verständnis von Kooperation zu verbessern, indem wir dessen Beschreibung auf ein solides Fundament stellen: Der Energie einer Wasserstoffbrückenbindung. Zu diesem Zwecke benutzen wir die Daten einer Energieverteilungsanalyse. Diese wurden aus einer Molekulardynamiksimulationgewonnen, welche derart gestaltet war, dass die die physikalischen Eigenschaften realen Wassers bei Raumtemperatur so gut wie möglich nachgebildet werden. Die verwendete Energieverteilungsanalyse, ALMO EDA, bietet eine eindeutige Bestimmung der Energie einer Wasserstoffbrückenbindung. Wir beobachten und quantifizieren eine direkte Abhängigkeit zwischen der Energie einer Wasserstoffbrückenbindung und der Energie der sie umgebenden Bindungen. Weiter klären wir, wie Kooperation und Bindungsenergien sich auf die Signale zweier oberflächenspezifischer Methoden auswirken.
• eng: Waters ability to form hydrogen bonds is at the core of many of its astounding properties. Cooperation, or cooperativity, describes the notion that that a molecule forms additional hydrogen bonds more readily, when it is already hydrogen bonded. However, to this day the intricacies of cooperation in real water have not been elucidated. In this work, we set out to improve the current understanding of hydrogen bond cooperationby using a proper basis for its description, namely, its energy. To this end, we use data of the energy decomposition analysis of a molecular dynamics simulation of bulk water and the water surface, which has been been tuned to represent physical properties of real water at ambient temperature as accurately as possible. The energy decomposition analysis, ALMO EDA, offers a way to uniquely determine the energies of hydrogen bonds. We find and quantify a direct dependence of the energy of a hydrogen bond on the energy of other bonds. We further elucidate how cooperation and bond energy alters features of two surface specific spectroscopic methods, namely sum-frequency generation and x-ray absorption.