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Hydrogen bond induced hetero-assembly in binary colloidal systems : = Wasserstoffbrücken induzierte Aggregation in binären Kolloidsystemen
Erscheinungsjahr
2011
Verknüpfte Titel
Beschreibungen/Notizen
Tag der Verteidigung: 28.10.2011
Paderborn, Univ., Diss., 2011
ger: In Anlehnung an biologische Systeme wurden Kolloide auf Basis von Polystyrol mittels Emulgator freien Emulsionspolymerisation synthetisiert und anschließend mit drei-zahnigen Wasserstoffbrückenbildner (Akzeptor-Donor-Akzeptor) ausgestattet. Der Synthesefortgang wurde erfolgreich mittels Festkörper-NMR begleitet. Auf Grund dieser 2,4 diaminotriazine Funktionalitäten konnte eine Kolloidaggregation nachgewiesen werden. Ebenfalls eine selektive Kopplung eines direkten Antagonisten, Uracil, an den Kolloiden wurde erreicht und somit die Homo-Aggregation, also das attraktive Wechselwirken unter den Kolloiden, inhibiert. Aber eben diese Homo-Aggregation stellt einen großen Nachteil für dieses System dar. Eine kontrollierte Aggregation, mit einem komplementär funktionalisierten Kolloid, zu einem binären Kristall scheint diese Homo-Aggregation nur erschwert möglich zu machen.Anschließend folgte der Wechsel zu einem einfacheren System, mit einem Wasserstoffbrücken-Donor auf einer Sorte von Kolloiden und einem komplementären Wasserstoffbrücken-Akzeptor auf der anderen Sorte von Kolloiden. Eine Funktionalisierung mit Phenol auf der einen Seite und 4-Vinylpyridin auf der anderen brachte einen entscheidenden Vorteil: Exklusive Hetero-Aggregation. Wie bei dem anderen System wurden die Kolloide mit Lichtstreuung analysiert sowie die Aggregationskinetik mit zeitaufgelöster Lichtstreuung und infrarot Spektroskopie untersucht. Des Weiteren konnten durch Abschwächung der attraktiven Wechselwirkungen durch gezieltes Blocken von Funktionalitäten kontrollierte Kristallisationsexperimente durchgeführt werden.
eng: Colloids based on polystyrene were synthesized via surfactant-free emulsion polymerization and equipped with a three-dentate hydrogen bond moiety (acceptor-donor-acceptor = ADA). The polymerisation method is a good approach to quite monodisperse spherical particles. The progress of synthesis was successfully tracked by solid state NMR. Due to functionalization with 2,4 diaminotriazine residues homo-aggregation in solution was detected in the first place. Furthermore, selective coupling of the direct antagonist uracil on the colloidal surfaces was achieved. Thus, homo-aggregation among the colloids could be inhibited and at the same time the colloids proved to act as carriers for possible reagents functionalized with a complementary DAD H-bond pattern. In order to avoid homo-aggregation from the very beginning, we developed a simplified system with single hydrogen donors and acceptors respectively on the surface of the two colloidal components. By means of surfactant free emulsion polymerisation we synthesized phenol functionalized crosslinked colloids as one component and vinyl pyridine functionalized crosslinked colloids as the second component. Similar to the previous system the colloids were analyzed by light scattering, and the aggregation kinetics was investigated with time-resolved light scattering and infrared spectroscopy. If highly concentrated solutions with added capping agents, e.g. phenol to cap the pyridine, were combined, the fast aggregation could be controlled or even inhibited. This offered a route to controlled crystallization experiments.