Details

Autor(en) / Beteiligte

• Wiebeler, Christian
• Meier, Cedrik
• Schumacher, Stefan
• Meier, Torsten
• Sanna, Simone

Titel

Photophysics and photochemistry of conjugated systems and photochromic molecules [Elektronische Ressource]

Erscheinungsjahr

2015

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• Hochschulschriften Visual Library - Scan2Web Hochschulschriften UB Paderborn (s2w-hsspadubpb)

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Beschreibungen/Notizen

• Tag der Verteidigung: 09.06.2015
• Paderborn, Univ., Diss., 2015
• Open Access
• ger: Wir untersuchen die photophysikalischen und photochemischen Eigenschaften einer Vielzahl von Molekülen, die experimentelle Anwendungen vorweisen. Für diesen Zweck verwenden wir modernste quantenchemische Rechnungen. Das erste angeschaute System sind konjugierte Polymere mit Fokus auf geladenen Molekülen und Ladungserzeugung. Dafür verwendeten wir zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie, um die elektronischen und optischen Eigenschaften zu untersuchen und elektronische Übergänge zu analysieren. Graphenquantenpunkte werden als Beispiel für ein ausgedehntes zweidimensionales konjugiertes System untersucht. Wir benutzten in diesem Fall den nuklearen Ensemble-Ansatz zur Simulation des Absorptionsspektrums und zum Nachweis des Ausleihens von Intensität. Derivate des Perylens sind kleinere zweidimensionale konjugierte Systeme. Wir simulierten die vibronische Progression, die sich in den Absorptionsspektren dieser Derivate findet, mithilfe quantenchemischer Rechnungen, die dem quantenmechanischen Franck-Condon-Prinzip Rechnung tragen. Das Diarylethen CMTE wird zur Funktionalisierung von Mikrodisk-Resonatoren im Experiment verwendet. Dessen Eigenschaften untersuchten wir mit quantenchemischen Rechnungen. Die photochemische Reaktion wurde im Detail mit nichtadiabatischer ab initio Molekulardynamik angeschaut. Diarylethene werden in zwei Arten eingeteilt, die für Anwendungen von Interesse sind. Um den fundamentalen Unterschied in der photochemischen Reaktion dieser zwei Arten zu verstehen, untersuchten wir prototypische Moleküle unter Verwendung von nichtadiabatischer ab initio Molekulardynamik. Letztlich ist der ultraschnelle photophysikalische Prozess der Ladungstrennung in einem konjugierten Oligomer für die organische Photovoltaik von besonderem Interesse. Wir benutzten die zuvor genannte Art der Molekulardynamik, um diesen Vorgang im Detail zu modellieren.
• eng: We investigate the photophysical and photochemical properties of a number of molecules that are of relevance for experimental applications. To this end we employ state of the art quantum chemical calculations. The first system we study in this thesis are conjugated polymers with a focus on charged molecules and charge generation. Here, we used time-dependent density functional theory to study the electronic and optical properties and to analyze the electronic transitions. Graphene Quantum Dots are studied as a system where the conjugated electronic system extends into two dimensions. For this molecule we employed the nuclear-ensemble approach to simulate the absorption spectrum and demonstrate intensity borrowing. Perylene derivatives are smaller two dimensional conjugated systems. We simulated the vibronic progression that is found in the absorption spectrum of some perylene derivatives by employing quantum chemical calculations based on the quantum mechanical Franck-Condon principle. The diarylethene CMTE is used for the functionalization of microdisk resonators in experiment. We studied its properties employing quantum chemical calculations and the photochemical reaction that is of importance for the use as all-optical switch is investigated in detail using nonadiabatic ab initio molecular dynamics. Diarylethenes can be classified into two types and both types are of interest for applications like all-optical switches. To understand the fundamental difference in the photochemical reaction for the two types of diarylethenes, we investigated prototypical molecules using nonadiabatic ab initio molecular dynamics. Finally, the ultrafast photophysical process of charge separation of an oligomer based on a conjugated polymer is of high interest due to potential applications of this oligomer in organic photovoltaics. We used the aforementioned type of dynamics to model this process in detail.