Details

Autor(en) / Beteiligte

• Riefer, Arthur
• Silberhorn, Christine
• Schmidt, W. Gero
• Schindlmayr, Arno
• Greulich-Weber, Siegmund

Titel

Ab-initio Untersuchung der linearen und nichtlinearen optischen Eigenschaften von organischen Materialien und Ferroelektrika [Elektronische Ressource]

Erscheinungsjahr

2014

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• Volltext

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Beschreibungen/Notizen

• Tag der Verteidigung: 26.11.2014
• Paderborn, Univ., Diss., 2014
• Open Access
• ger: Unter Einsatz von ab-initio Methoden wurden die elektronischen und optischen Eigenschaften von 2-Aminopyrimidin-Silber(I)-Halbleitern und der Ferroelektrika Lithiumniobat und Lithiumtantalat (LN und LT), sowie von LN-LT-Mischkristallen untersucht. Die Dichtefunktionaltheorie, das Quasiteilchen-Konzept, sowie die Bethe-Salpeter-Gleichung (BSE) bildeten die Grundlage zur Bestimmung der Charakteristiken der untersuchten molekularen und kristallinen Systeme. Spezielle Fragestellungen hinsichtlich der beiden Materialklassen wurden zudem untersucht. Im Rahmen des Studiums der 2-Aminopyrimidin-Silber(I)-Halbleiter wurden die ermittelten Eigenschaften der Molekülkristalle denen der Ausgangsmoleküle gegenübergestellt. Daraus ging insbesondere hervor, dass, obgleich der Übergang vom gasförmigen (molekularen) Zustand zum festen Zustand von der Modifikation vieler elektronischer und optischer Eigenschaften begleitet wird, in der kristallinen optischen Absorption die molekularen Fingerabdrücke wiedererkennbar sind. Auch wurde in diesem Teil der Arbeit durch ein spezielles Verfahren zur Darstellung und Auswertung der BSE-Matrix der Einfluss der Tamm-Dancoff-Approximation auf die optische Absorption untersucht. Das Studium der Ferroelektrika Lithiumniobat und Lithiumtantalat, sowie der LN-LT-Mischkristalle umfasste u.a. die Berechnung der oftmals in der Literatur diskutierten Bandlücke von LN. Der hier ermittelte Wert von 5.4 eV kann, wie aus dem Vergleich des berechneten linearen optischen Spektrums mit experimentellen Resultaten hervorgeht, als dicht bei der tatsächlichen Bandlücke des Materials erachtet werden. Berechnet und analysiert wurde für die studierten Ferroelektrika auch der Tensor der Erzeugung der zweiten Harmonischen für einen ausgedehnten Frequenzbereich. Es zeigte sich u.a. eine gute Übereinstimmung mit vorhandenen experimentellen Datenpunkten.
• eng: Applying accurate and modern ab-initio methods the electronic and optical properties of 2-aminopyrimidene-silver(I) semiconductors and ferroelectrics lithium niobate, lithium tantalate (LN and LT), and LN-LT mixed crystals has been investigated. Density functional theory, the quasi-particle framework, and the Bethe-Salpeter equation (BSE) provided the basis for the determination of the characteristics of the studied molecular and crystalline systems. Moreover, special issues related to the different material classes have been considered. During the investigation of the 2-aminopyrimidene-silver(I) semiconductors the calculated properties of the initial molecules have been compared to the properties of the corresponding solids, observing that, the molecular fingerprints are still visible in the optical absorption of the solids, albeit the transition from the molecular state to the solid state is accompanied by modifications of many electronic and optical properties. In this part of the thesis also the influence of the Tamm-Dancoff approximation on the optical absorption spectrum has been investigated by applying a special approach to image and evaluate the BSE matrix. The study of the ferroelectrics lithium niobate, lithium tantalate, and LN-LT mixed crystals involved the calculation of the LN band gap, which is often a matter of discussion in literature. A value of 5.4 eV for the LN band gap has been determined in the present work. The comparison of the optical absorption spectrum with experimental measurements shows that, the current value have to be close to the actual value of the LN band gap. For the studied ferroelectrics also the tensor of the second harmonic generation has been calculated and examined for a wide energy range. The results show good agreement with experimental measurements.