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Volatile impurities contained in polyethyleneimine (PEI), and identified as ethyleneimine dimers and trimers, are reported. These N‐based molecules show a strong reducing character, as demonstrated by the change in electrical conductivity of organic (semi)conductors exposed to the PEI vapor. The results prove that electron transfer rather than a dipole effect at the electrode interface is the origin of the work‐function modification by the PEI‐based layers.