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The fabrication of fully three‐dimensional photonic crystals with a bandgap at optical wavelengths is demonstrated by way of direct femtosecond laser writing of an organic‐inorganic hybrid material with metal‐binding moieties, and selective silver coating using electroless plating. The crystals have 600‐nm intralayer periodicity and sub‐100 nm features, and they exhibit well‐defined diffraction patterns.