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As film thicknesses decrease below 50 nm, control of cation stoichiometry in Pb‐based dielectrics becomes increasingly difficult, a problem that is exacerbated by interaction with technologically important Pt bottom electrodes. Post‐crystallization annealing in a Pb‐rich atmosphere is shown to be a general technique to reversibly convert low‐permittivity Pb‐deficient fluorite into ferroelectric high‐permittivity stoichiometric perovskite with outstanding dielectric properties (see figure).