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Quantum dot light‐emitting diodes with high external quantum efficiency and luminous power efficiency are realized through in situ thermal annealing of a quasi‐monolayer of colloidal nanocrystals on a crosslinked hole‐transport layer. Partial desorption of quantum‐dot surface ligands and improved film morphology contribute to better electrical injection from the organic layers to the quantum dots, resulting in a 3 to 4 fold enhancement of device efficiency with emission exclusively from the quantum dots.