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Organic light‐emitting diodes with external quantum efficiency of 38.8% are realized using a Pt‐based thin‐film emitting layer with photoluminescence quantum yield of 96% and transition dipole ratio of 93%. The emitting dipole orientation of the thin films fabricated using Pt complexes is investigated and the structural relationship between X‐ray structural analysis and the structures in thin films are discussed based on quantum chemical calculations.