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Sandwich‐structured BaTiO3/poly(vinylidene fluoride) (PVDF) nanocomposites are successfully prepared by the solution‐casting method layer by layer. They possess both high breakdown strength and large dielectric polarization simultaneously. An ultra‐high energy‐storage density of 18.8 J cm−3 can be achieved by adjusting the volume fraction of ceramic fillers: this is almost three times larger than that of pure PVDF.