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Bright organic/inorganic hybrid perovskite light‐emitting diodes (PrLEDs) are realized by using CH3NH3PbBr3 as an emitting layer and self‐organized buffer hole‐injection layer (Buf‐HIL). The PrLEDs show high luminance, current efficiency, and EQE of 417 cd m−2, 0.577 cd A−1, and 0.125%, respectively. Buf‐HIL can facilitate hole injection into CH3NH3PbBr3 as well as block exciton quenching.