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Four‐arm star‐shaped copolymers, TPE‐star‐P(DMA‐co‐BMA‐co‐Gd), containing TPE cores with an aggregation‐induced emission (AIE) feature, a T 1‐type magnetic resonance (MR) contrast agent, and amphiphilic cationic arms, are synthesized. By taking advantage of non‐covalent interactions between star copolymers and bacteria surfaces, bimodal fluorometric/MR detection and concomitant inhibition of both Gram‐positive and Gram‐negative bacteria strains in aqueous media are explored.