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Film‐like conjugated microporous polymers (CMPs) are fabricated by the novel strategy of carbazole‐based electropolymerization. The CMP film storing a mass of counterions acting as an anode interlayer provides a significant power‐conversion efficiency of 7.56% in polymer solar cells and 20.7 cd A−1 in polymer light‐emitting diodes, demonstrating its universality and potential as an electrode interlayer in organic electronics.