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Herein, an eco‐friendly and atom‐economical electrochemical methodology with isatins and 1,2,3,4‐tetrahydroisoquinolines through NHPI/O2‐mediated intermolecular oxidation/annulation is disclosed, leading to a variety of polycyclic quinazolinones in 46–82% yields. This oxidative cyclization proceeded in transition metal‐ and strong oxidant‐free conditions and generated H2 and CO2 as byproducts. Additionally, late‐stage functionalization and broad substrate scope demonstrated the synthetic usefulness of this protocol.