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Ein zentrales Ziel der chemischen Biologie ist die Entwicklung von molekularen Sonden, die grundlegende Untersuchungen zellulärer Systeme ermöglichen. In der Hierarchie bioaktiver Moleküle nehmen die sogenannten Ionophore eine unspektakuläre Position ein, wobei typische Charakterisierungen “unspezifisch” und “toxisch” sind. Tatsächlich führt die bloße Möglichkeit, dass ein Kandidatenmolekül “Ionophoraktivität” besitzt, dazu, dass es aus weiteren Studien entfernt wird; Ionophore sind, aus einer chemobiologischen Perspektive betrachtet, “molekulare Gesetzlose”. Im Widerspruch zu diesem insgesamt schlechten Ruf der Ionophore verdankt die synthetische Chemie einige ihrer erstaunlichsten Erfolge den Untersuchungen von Ionophor‐Naturstoffen, insbesondere den Carboxylpolyethern, die für ihre komplizierten molekularen Strukturen bekannt sind. Diese Verbindunge waren jahrzehntelang akademische Spielwiesen, um neue Synthesemethoden zu testen und retrosynthetische Taktiken zu perfektionieren. Hier betrachten wir die aufregendsten jüngsten Fortschritte bei der Synthese von Carboxylpolyether‐Ionophoren (CPI) und diskutieren darüber hinaus das aufkeimende Feld der chemischen Biologie von CPIs.