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A new, highly conductive (4.1 × 10−4 S cm−1 at 30 °C), highly deformable, and dry‐air‐stable glass 0.4LiI‐0.6Li4SnS4 is prepared using a homogeneous methanol solution. The solution process enables the wetting of any exposed surface of the active materials with highly conductive solidified electrolytes (0.4LiI‐0.6Li4SnS4), resulting in considerable improvements in the electrochemical performance of these electrodes over conventional mixture electrodes.