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On page 5124, Rodney S. Ruoff, Litao Sun, and co‐workers report a pH‐mediated hydrothermal reduction and moulding of graphene oxide to realize high density (up to 1.6 g/cm3), compact 3‐D graphene macrostructures with desired shapes. The present structures have a compressive strength of 361 MPa (6 times higher than conventional graphite products). This technique may contribute new products for, e.g., the graphite and other industries